Greyhoundi koeri eristab nende imeline, õrn iseloom. Nad on armastavad ja õrnad sõbrad ning isegi nagu kassid. Nad on väga võimekad, intelligentsed ning kergesti õpitavad ja koolitatavad, nad mõistavad inimest suurepäraselt.
Tänu arenenud intelligentsusele on koertel oma arvamus ja sisemine iseseisvus, kuid nad on emotsionaalselt väga tundlikud. Nad tunnevad suurepäraselt ümbritsevate inimeste meeleolu ja võivad valusalt reageerida ebaõiglasele ja ebaviisakale kohtlemisele, mis mõjutab iseloomu negatiivselt, muutes ta endassetõmbunud ja arglikuks, otsustusvõimetuks.